Những trải nghiệm tâm linh của Wesley là yếu tố then chốt quyết định toàn bộ sự nghiệp của ông. Trong suốt mười năm, ông đã tranh chiến với bản thân chống lại các loại cám dỗ, nỗ lực tuân giữ luật của Phúc âm, nhưng, như ông thuật lại, không làm sao thoát khỏi vòng vây của tội lỗi, cũng không tìm thấy được lời chứng của Chúa Thánh Linh,[6] bởi vì ông đã tìm kiếm, không phải bởi đức tin, nhưng bởi nỗ lực bản thân muốn tuân giữ luật pháp.

Wesley trở về Anh trong tâm trạng chán chường. Tuy nhiên, mối quan hệ của Wesley với các tín hữu Moravia hình thành từ chuyến đi đến Georgia khiến ông quay trở lại tra vấn mình về những trải nghiệm tâm linh, và tìm kiếm niềm xác tín vững chắc về sự cứu rỗi ông nhận thấy ở những tín hữu Moravia mà bản thân ông chưa hề trải nghiệm.[7] Ông nhận ra rằng đức tin thật phải được gắn kết chặt chẽ với sự cảm nhận chắc chắn đã được tha thứ tội lỗi. Wesley đã trải nghiệm đức tin này vào ngày 24 tháng 5 năm 1738 khi ông đến dự một buổi cầu nguyện với một nhóm tín hữu Moravia tại đường Aldersgate, Luân Đôn. Khi đang lắng nghe một người đọc Lời dẫn nhập giải nghĩa Thư tín La mã của Martin Luther giảng giải về bản chất của đức tin và sự xưng công chính bởi đức tin, ông thuật lại: "Tôi cảm thấy lòng mình nồng ấm lạ thường. Tôi cảm biết mình thật sự tin cậy Chúa Cơ Đốc, chỉ mình Ngài mà thôi, để được cứu rỗi, và nhận biết chắc chắn rằng tôi đã được giải thoát khỏi mọi tội lỗi".[8] Trải nghiệm này đã làm thay đổi triệt để con người và phương pháp truyền bá phúc âm của Wesley.[9] Từ đây, Wesley không ngừng giảng dạy về tầm quan trọng của đức tin để được cứu rỗi, và lời chứng của Chúa Thánh Linh trong lòng tín hữu, xác định rõ ràng rằng họ là con dân Thiên Chúa. Cho đến ngày nay, ngày 24 tháng 5 được kỷ niệm trong cộng đồng Giám Lý là Ngày Aldersgate.

Một người bạn của ông khi còn theo học tại Oxford, George Whitefield, từ Mỹ trở về và khi thấy mình bị các nhà thờ tại Bristol tẩy chay, liền tìm đến các thôn xóm lân cận với Kingswood, và khởi sự thuyết giảng ngoài trời cho các công nhân hầm mỏ, một việc chưa ai làm vào thời đó. Vốn quen với các lề thói của truyền thống Anh giáo trọng nghi thức, lúc đầu Wesley tỏ ra e ngại với cung cách thuyết giáo này,[10] Song, các buổi thuyết giáo ngoài trời rất thành công, giúp thuyết phục nhiều người đến với đức tin Cơ Đốc. Wesley quyết định đi theo bước chân của bạn và bắt đầu thuyết giảng tại một địa điểm gần Bristol, một ngày vào tháng 4 năm 1739. Từ đó, ông sẵn lòng thuyết giáo tại bất cứ nơi nào có người muốn nghe Phúc âm. Tuy nhiên, trong suốt năm mươi năm Wesley vẫn kiên trì tìm kiếm cơ hội thuyết giảng tại các nhà thờ Anh giáo trong khi hằng ngày vẫn tiếp tục giảng dạy ngoài đồng ruộng, trong nhà kho, nhà của nông dân, các nhà nguyện khi nhà thờ khước từ ông. Cũng trong năm này, khi số người theo ông trở nên đông đảo, ông buộc phải tổ chức họ vào một hội đoàn độc lập. Ông viết, "Thế đó, không hề có dự tính trước, Hội Giám Lý tại Anh Quốc đã được hình thành". Nhiều hội đoàn tương tự cũng được thành lập tại Bristol và Kingswood.